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高倍率镁电池阴极/电解质界面重构的表面氧化还原伪电容主导电荷存储机制

发布时间:2024-04-12 分享至:

与镁金属阳极相容的全苯基络合物(APC)电解质通常具有优异的电镀/剥离可逆性。然而,APC电解质中MgCl+溶剂化结构的Cl去溶剂化导致阴极/电解质界面处的高反应能垒,进而导致速率性能低下。在此,厦门大学赵金保、Yang Yang、Zeng Jing通过超薄碳涂层和氧空位的结合,提出了锐钛矿TiO2阴极的界面重建策略,即通过MgCl+实现了快速的表面氧化还原赝电容电荷存储机制,避免了Mg2+缓慢的固相迁移。
本文要点:
1) 理论计算证实,通过在TiO2中引入氧空位,不仅提高了本征电子电导率,而且提高了对MgCl+的吸附能力,增强了TiO2的表面氧化还原赝电容。此外,原位拉曼测量、非原位XPS光谱和XRD图谱证明了TiO2在不发生相变的情况下的结构完整性和MgCl+的快速可逆存储。
2) 此外,原位电化学阻抗谱表明,重建的阴极/电解质界面促进了活性阳离子的动力学,并诱导了较少的电位依赖性电荷存储过程。因此,TiO2具有优异的倍率性能(在1 A. g−1的放电容量为68.9 mAh g−1)和在0.5 A. g−1下具有超过3000次的长循环寿命。
参考文献:
Dongzheng Wu et.al Surface-Redox Pseudocapacitance-Dominated Charge Storage Mechanism Enabled by the Reconstructed Cathode/Electrolyte Interface for High-Rate Magnesium Batteries Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202301145
https://doi.org/10.1002/aenm.202301145

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