新品上市

首页 / 资讯信息 / 新品上市

溶剂化效应对非金属COFs材料在氧还原反应中的影响

发布时间:2024-05-15 分享至:

共价有机框架(COFs)是一种晶体、多孔、稳定的材料,是由共价键连接的有机单元构建而成。通过使用不同的单体,COFs在电化学催化领域中展现了良好的应用。为了实现高效的催化,大多数COFs的设计策略都集中在改变单体的种类以及调整其相应的性质。在催化过程中,COFs骨架中的极性原子与水分子不可避免的相结合,因而产生的溶剂化作用。该溶剂化作用对COFs催化行为的影响还有待研究。


近日,中国科学院上海高等研究院的曾高峰研究员和徐庆副研究员探讨了溶剂对COFs的ORR性能的影响。作者合成了由亚胺、吡啶和吡嗪三种不同N元素组成的三种COFs。通过N原子与水的相互作用,改变了COFs的电子态,从而提高了COFs的催化性能。

图1: (a) PYTA-PT-COF、PYTA-PB-COF和PYTA-PD-COF的化学结构和合成,(b) PYTA-PT-COF、(c) PYTA-PB-COF、(d) PYTA-PD-COF的PXRD谱图。

9

图2:三种COFs材料的电化学性能图。

该研究***探讨了电催化中水分子对COFs的影响。通过在连接剂中引入三种氮原子,发现所有COFs都具有良好的结晶度和高的比表面积,但对水分子的结合能力不同。电子态,包括带隙、还原能力和偶极性质,被有效地调整,导致催化中心的改变。含有吡啶N位点的COF比含有亚胺N和非那嗪N位点的COF表现出更高的活性,这是由于它对*OOH中间体的结合能力更强。这项工作为催化COFs的设计提供了有价值的见解。