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N,S共配位的Bi位点增强CO2电还原

发布时间:2024-05-23 分享至:

开发用于电化学还原CO2的高活性单原子点催化剂是促进碳中和的能源循环和改善全球气候问题的一项有效战略。鉴于此,来自中国科学技术大学Yuen Wu等人通过阳离子和阴离子同时扩散策略,开发了一种用于电催化CO2还原的原子分散的N,S共配位铋原子位点催化剂(Bi-SAs NS/C),为合理设计具有优化电子结构的高效电催化的高活性单原子位点催化剂提供了新的方案。

文章要点:
1) 该研究所开发的策略中,结合的Bi阳离子和S阴离子以Bi2S3的形式同时扩散到氮掺杂碳层中,之后Bi被富N空位捕获,S在高温下与碳载体结合,从而形成N,S共配位Bi位点,并且由于Bi和S的同时扩散,不同的电负性N和S可以与Bi有效地协同配位,形成均匀的Bi-N3S/C位点;

2) 合成的Bi-SAs NS/C可在宽电势范围内实现对CO的高选择性,具有超过88%的法拉第效率,并且在-0.8V与RHE相比,在10.24mA·cm-2的电流密度下实现了98.3%的***大FECO,且可以在24小时连续电解中保持稳定,实验结果和理论计算均表明,Bi-SAs NS/C的催化性能得到显著提高,这主要是由于在Bi-N4C中心用低电负性S取代了一个配位的N,能大幅大降低限速步骤中中间体形成的能量势垒,并提高反应动力学。



Wang Z, Wang C, Hu Y, et al. Simultaneous diffusion of cation and anion to access N, S co-coordinated Bi-sites for enhanced CO2 electroreduction. Nano Research, 2021, 14(8): 2790-2796.
DOI: 10.1007/s12274-021-3287-1
https://www.sciopen.com/article/10.1007/s12274-021-3287-1